作者:宋檢 時間:2022-12-08 來源:互聯網
近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員王峰團隊在生物質制氫和柴油領域取得新進展,相關成果發表在《自然-能源》(Nature Energy)上。
由于生物質儲量大、年產量高且容易被氧化,因此光催化生物質制氫是一種有潛力的制氫方式。目前生物質制氫后通常被轉化成了組分更復雜、更難以解聚的產物而成為廢棄物,限制了生物質制氫的應用。因此,在制氫的同時,把生物質選擇性地轉化成化學品或油品,將降低產物生成的成本,并實現生物質的完全利用。
該團隊利用可見光催化無氫受體的脫氫C-C偶聯反應(ADC)和自由基的共振特性,將木質纖維素下游產物2-甲基呋喃和2,5-二甲基呋喃轉化為組分非常豐富的柴油前驅物(Diesel Fuel Precursors, DFPs)。該過程同時產生了同等量的氫氣,并可以在452nm波長取得*高15.2%的柴油前驅物量子產率。該柴油前驅物組分為呋喃類化合物,包含的碳數范圍為C10~C12和C15~C18,并同時含有直鏈和支鏈烷烴的前驅物,其中支鏈烷烴前驅物的選擇性約為41%。將該柴油前驅物加氫脫氧后可以得到相應的烷烴組成的柴油。該合成柴油86%以上的組分為直鏈和帶一個支鏈的烷烴,與石油來源柴油中鏈烷烴結構相近。實驗表明,產生的氫氣可以單獨使用,也可以用于加氫脫氧反應,從而減少該過程氫氣的使用。綜合原位X射線吸收光譜(XAFS)和理論計算等催化表征方法揭示了Ru摻雜ZnIn2S4中取代六配位In離子的Ru離子是提高光催化效率的主要原因。
該研究工作成功實現了生物質制備氫氣和柴油,實現了生物質的完全利用。此外,制備的柴油組分非常豐富,同時包含直鏈和支鏈烷烴。該工作提出了可持續碳資源和太陽能轉化為清潔能源(H2,柴油或煤油)的方式。
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