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中科院大連化物所金催化劑研究取得新進展

作者:宋檢 時間:2022-11-17 來源:互聯(lián)網(wǎng)

1月15日,中科院大連化物所航天催化與新材料研究室在金催化劑研究方面取得新進展,首次發(fā)現(xiàn)了在高溫氧化條件下的金與非金屬氧化物之間的金屬載體強相互作用(SMSI)效應(yīng),研究成果以通訊形式發(fā)表在JournaloftheAmericanChemicalSociety美國化學(xué)會志上。

早在70年代末80年代初,研究人員發(fā)現(xiàn)二氧化鈦等可還原性載體負載的Pt族金屬在高溫(500°C)還原后會失去對小分子(CO,H2)的吸附性能,并將該現(xiàn)象命名為金屬載體強相互作用(SMSI)。SMSI能夠改變金屬納米粒子的形貌和電子性質(zhì),因此可以改變反應(yīng)活性與選擇性,對催化劑的催化性能具有重要影響。同時,SMSI通常伴隨著載體對金屬顆粒的包埋從而在很大程度上能夠有效地穩(wěn)定金屬粒子,這有助于制備穩(wěn)定型金屬催化劑。

80年代末以來,由于其獨特的催化性能,負載型金催化劑的研究受到了廣泛而持續(xù)的關(guān)注。然而負載型金催化劑與載體是否能形成強相互作用,長期以來一直沒有定論。近期臺灣國立大學(xué)牟中原教授研究組首次發(fā)現(xiàn)氧化鋅納米棒負載Au納米粒子可以在氧化條件下形成SMSI。中科院大連化物所張濤院士和王軍虎研究員帶領(lǐng)團隊,在多年羥基磷灰石(HAP)負載金屬催化劑的研究基礎(chǔ)上,首次發(fā)現(xiàn)Au與HAP能夠形成典型的SMSI效應(yīng)。該SMSI效應(yīng)與經(jīng)典的SMSI效應(yīng)相比除發(fā)生條件相反(前者發(fā)生在氧化環(huán)境,后者發(fā)生在還原環(huán)境)外,其余特征均一致。Au/HAP之間的SMSI不僅能夠有效提升金納米粒子的高溫抗燒結(jié)性能,并且能夠提高催化劑在液相反應(yīng)中的選擇性和重復(fù)使用性能。進一步研究發(fā)現(xiàn)該SMSI體系可以擴展到金與其它磷酸鹽體系,比如Au/LaPO4體系。該研究發(fā)現(xiàn)為設(shè)計和制備兼具高穩(wěn)定性和選擇性可調(diào)節(jié)的負載型金催化劑提供了新的研究思路和制備方法。

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