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全無機CsPbX3鈣鈦礦量子點穩(wěn)定性研究獲進展

作者:宋檢 時間:2022-11-30 來源:互聯(lián)網(wǎng)

全無機鈣鈦礦量子點(CsPbX3, X = Cl, Br, I)具有優(yōu)異的光電性能,在太陽能電池、發(fā)光二*管以及激光等光電器件中展示出了巨大的應(yīng)用前景。然而,與有機-無機雜化鈣鈦礦材料類似,含有鹵素的全無機鈣鈦礦量子點由于自身晶體結(jié)構(gòu)的不穩(wěn)定性,在高溫或潮濕環(huán)境中與空氣接觸*易分解,*大限制了此種材料的實際應(yīng)用。為此,人們探索了像表面二氧化硅包覆、表面氯化等各種方法來增加其穩(wěn)定性,但是這些方法并不能從根本上解決這一難題。如何大幅提高全無機鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的同時并調(diào)控其光電性能,已成為國內(nèi)外眾多科學(xué)家的研究熱點。

在國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項、科技部“973”計劃、中國科學(xué)院青年創(chuàng)新促進會等基金的資助下,中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所洪茂椿課題組、陳學(xué)元課題組聯(lián)合南京理工大學(xué)教授曾海波課題組,劉永升等科研人員提出了一種簡單而高效的Mn2+取代策略,從穩(wěn)定CsPbX3鈣鈦礦量子點晶格結(jié)構(gòu)的角度出發(fā),解決全無機鈣鈦礦量子點穩(wěn)定性差的難題。通過密度泛函**原理計算,研究團隊發(fā)現(xiàn)當CsPbX3鈣鈦礦量子點晶格中的二價基質(zhì)陽離子Pb2+(~1.33 Å)被離子半徑小的Mn2+(~0.97Å)少量取代后,其晶格就會因Mn2+摻雜而收縮。由于Mn-X鍵具有比Pb-X鍵高得多的解離能,這種晶格的收縮就會使得Mn2+摻雜的CsPbX3量子點的形成能(或結(jié)合能)相比于純的量子點有所提高,在一定程度上穩(wěn)定了CsPbX3鈣鈦礦量子點的晶格,從而能夠大幅提高鈣鈦礦量子點的熱穩(wěn)定性、空氣穩(wěn)定性和光電性能。受益于此,研究團隊還發(fā)現(xiàn)基于Mn2+摻雜的CsPbX3量子點構(gòu)建的發(fā)光二*管呈現(xiàn)出了比純量子點發(fā)光二*管更高的發(fā)光亮度、外量子效率和電流效率,這充分展示出Mn2+摻雜的CsPbX3量子點在構(gòu)建高性能、長期穩(wěn)定的光電器件等領(lǐng)域的優(yōu)勢。

該研究工作提供了一種穩(wěn)定CsPbX3鈣鈦礦量子點的新策略,必將對全無機鈣鈦礦量子點的光電應(yīng)用產(chǎn)生重要影響。上述研究成果近期以全文形式發(fā)表在《美國化學(xué)會志》,論文**作者為博士研究生鄒勝晗。

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